Tôi đang chạy mô phỏng động lực phân tử của nước cho mục đích thử nghiệm. Chiếc hộp khá nhỏ, nếu bạn hỏi một anh chàng chạy MD cổ điển và tương đối lớn, nếu bạn hỏi một anh chàng DFT: Tôi có 58 phân tử nước trong điều kiện biên định kỳ.
Để tiết kiệm thời gian CPU, tôi tối ưu hóa tế bào của mình bằng trường lực cổ điển trước khi chạy ab initio MD. Tôi cân bằng hệ thống một cách cổ điển ở mức 300K trong 1 ns, sau đó chụp ảnh chụp nhanh cuối cùng và sử dụng nó làm đầu vào cho ab initio MD. MD ab initio MD của tôi là MD sinh ra-Oppenheimer dựa trên DFT thường xuyên với bộ cơ sở sóng phẳng và tiềm năng PAW (giả) (VASP là mã). Trong cả mô phỏng cổ điển và ab initio, tôi giữ nhiệt độ không đổi ở mức 300K bằng cách sử dụng bộ điều chỉnh nhiệt độ.
Tôi đang khảo sát hai cách khác nhau để thực hiện chuyển đổi giữa cổ điển và ab initio:
- Lấy vận tốc và vị trí ban đầu từ quỹ đạo cổ điển và nhập chúng làm cấu hình ban đầu cho mô phỏng ab initio
- Đóng băng hệ thống về nhiệt độ bằng không, giữ các vị trí cổ điển, nhập mã đó vào mã DFT, sau đó nhanh chóng (tôi đang thực hiện trong 0,5 ps tại thời điểm này) nóng lên tới 300K
Tôi đã hy vọng rằng cả hai chiến lược sẽ dẫn đến cùng một năng lượng trung bình sau một khoảng thời gian cân bằng ngắn (giả sử 10 ps), đặc biệt là xem xét cấu hình ban đầu giống hệt nhau (cùng một vị trí ban đầu) ngoại trừ mẹo nhiệt độ được đề cập (vận tốc ban đầu khác nhau) . Đây không phải là trường hợp. Hình dưới đây cho thấy mô phỏng trong đó hệ thống bị đóng băng và sau đó nóng lên nhanh chóng tìm thấy một vùng năng lượng có năng lượng thấp hơn khoảng 1 eV so với vùng khác, nơi vận tốc được nhập từ MD cổ điển.
Câu hỏi của tôi là:
- liệu điều này có được mong đợi hay không;
- có những chiến lược thành công được biết đến để tối ưu hóa quá trình chuyển đổi từ cổ điển sang ab initio MD;
- và bạn có thể chỉ cho tôi hướng tới văn học thích hợp về vấn đề này?
Biên tập:
Tôi đã chạy thêm một số thử nghiệm và với dữ liệu hạn chế hiện tại - có vẻ như đây có thể là sự cố cụ thể của hệ thống. Một thử nghiệm với metanol thay vì nước trong một hộp có cùng kích thước cho thấy hai sơ đồ vận tốc ban đầu khác nhau nhanh chóng hội tụ đến cùng một năng lượng trung bình. Tuy nhiên, cấu hình cổ điển rất gần với lượng tử trong trường hợp metanol, nghĩa là năng lượng tại t = 0 rất gần với năng lượng trung bình sau khi hội tụ. Nước là một hệ thống khó khăn nổi tiếng, vì vậy có lẽ vấn đề này ít nhiều đặc trưng cho nước. Nếu không có câu trả lời nào được thêm vào, tôi sẽ thử và đăng một câu dựa trên kết quả của mình sau khi tôi hoàn thành tất cả các thử nghiệm.